Analysis of particles containing alpha-emitters in stagnant water at torus room of Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station's Unit 2 reactor

蓬田 匠; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 駒 義和; 今野 勝弘*

Scientific Reports (Internet), 12(1), p.7191_1 - 7191_10, 2022/05

https://doi.org/10.1038/s41598-022-11334-1

福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水に含まれる線放出核種の存在形態を、走査型電子顕微鏡X線検出(SEM-EDX)やアルファトラック法により分析した。SEM-EDXによる観察の結果、Uを主成分とするサブm数mサイズの粒子を複数同定できた。これらの粒子はZrなどの燃料被覆管や構造材を構成する元素を含んでいる。また、同じ粒径フラクションの固形分に含まれるU同位体比(235/238)は、原子炉燃料のそれと一致した。このことから、U粒子は原子炉に由来し、これが微細化したものであることを示している。アルファトラック分析により同定した核種含有粒子は、粒径数10m~数100mのサイズであり、SEM-EDXの元素分析の結果、鉄を主成分としていた。核種の物質量は極わずかであることから、Pu, Am, Cm等が鉄粒子上に付着する形態であると考えられる。分析した滞留水中の固形分試料では、Uと他の核種の存在形態が異なる場合があることが明らかになった。

Challenge to ultra-trace analytical techniques of nuclear materials in environmental samples for safeguards at JAERI; Methodologies for physical and chemical form estimation

臼田 重和; 安田 健一郎; 國分 陽子; 江坂 文孝; Lee, C. G.; 間柄 正明; 桜井 聡; 渡部 和男; 平山 文夫; 福山 裕康; et al.

International Journal of Environmental Analytical Chemistry, 86(9), p.663 - 675, 2006/08

https://doi.org/10.1080/03067310600583733

IAEAは、保障措置の強化策の一環として、未申告の原子力活動を検知するため、1995年保障措置環境試料分析法を導入した。核物質を扱う原子力活動は、施設内外から採取された環境試料中の極微量核物質を精確に分析することにより、その痕跡を立証できるという原理に基づく。現在は、施設内で拭き取ったスワイプ試料に含まれる極微量のUやPuの同位体比を分析している。将来は、施設外で採取された植物・土壌・大気浮遊塵なども環境試料として想定される。環境試料中の核物質の物理的・化学的形態がわかれば、その起源,取り扱い工程,移行挙動が推定できる。保障措置の観点からは、このような情報も重要である。原研では、CLEARを整備して以来、文科省の要請を受け、我が国とIAEA保障措置に貢献するため、おもにスワイプ試料中の核物質を対象とした高度な極微量分析技術の開発に挑戦してきた。本発表では、(1)原研で開発した極微量環境試料分析技術の全般,(2)物理的・化学的形態評価にかかわる現在の分析技術開発,(3)極微量核物質に将来適用可能な形態分析技術にかかわる方法論について述べる。

Interfacial properties of a direct bonded Nd-doped YVO and YVO single crystal

杉山 僚; 奈良 康永; 和田 謙吾*; 福山 裕康

Journal of Materials Science; Materials in Electronics, 15(9), p.607 - 612, 2004/09

Nd:YVOレーザー結晶に放熱板として作用するYVO母結晶の接合を試みた。接合面の処理法にはこれまでの化学処理に代わる新たなドライエッチング処理を研磨後の結晶表面に適用した。接合のための熱処理プロセスにおいて、析出物の抑制には873Kの熱処理が必要であった。33mmの接合面を評価するために光学散乱測定及び波面歪み測定を行った。この結果、接合面での光学散乱密度は4.610/cm以下であり、また光学歪みは633nmにおいて0.04波長程度と推測された。さらに拡大観察試験では、接合界面においても結晶内部と同様に原子が規則正しく整列した状態を確認した。また、YVO結晶中のNdイオンの拡散定数は873Kにおいて2.310m/secと推測された。

Nd:YVO and YVO laser crystal integration by a direct bonding technique

杉山 僚; 福山 裕康; 勝間田 正基*; 岡田 幸勝*

Integrated Optical Devices: Fabrication and Testing (Proceedings of SPIE Vol.4944), p.361 - 368, 2003/00

高ピーク出力レーザーに用いられているNd:YVO結晶に母結晶のYVOを接合して、熱除去特性の優れた集積型レーザー結晶の作成を行なった。われわれの接合法は、光学研磨後の結晶表面をドライエッチング処理した後に、結晶の融点以下の熱処理によって、接合界面の水素結合を酸素を架橋とした直接接合に転嫁させる方法である。光学研磨の表面粗さは、633nmにおいて0.2波長であった。アルゴンイオンビームによる約30nmのエッチング後、サンプルを清浄雰囲気下でコンタクトし、真空加熱炉内で50時間の熱処理を行なった。接合部の評価については、界面で生じる散乱光の測定を行なった後に出力20Wの半導体レーザー励起によるレーザー発振試験を行なった。この実験の結果、接合界面の散乱光強度は結晶内部の欠陥部から生じる散乱光強度よりも小さいことがわかった。さらに、熱伝達特性が改善された集積化型の接合結晶は、通常の結晶で引き起こされるような熱破壊を生じることなく、レーザー出力を約2倍増加できることが明らかとなった。

Characterization of technetium-ruthenium alloys for transmutation of technetium metal

白数 淑郎; 湊 和生

Proc. of the Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 7 Pages, 1999/00

テクネチウム消滅処理のためのデータベースを構築するために、テクネチウム-ルテニウム合金の特性評価を行った。X線回折により求めたテクネチウム-ルテニウム合金の格子定数は、ルテニウム濃度の増加とともに減少し文献値ともよく一致していた。そして、X線回折及びSEM-EDXを用いてテクネチウム-ルテニウム合金の組成の均一性を確認した。また、レーザフラッシュ法によって熱拡散率を測定し、その熱拡散率、試料密度及び比熱容量の文献値から、テクネチウム-ルテニウム合金の熱伝導率を導出した。テクネチウムの熱伝導率がルテニウムよりも小さいこと、並びにテクネチウム-ルテニウム合金の熱伝導率が温度及びルテニウム濃度の増加とともに増加することを明らかにした。

実規模ガラス固化体の浸出試験(2)

園部 一志; 石黒 勝彦

PNC TN8410 92-114, 85 Pages, 1992/03

PNC-TN8410-92-114.pdf:4.03MB

クラックの存在量が既知の大型模擬ガラス固化体を用いて静的及び動的(回分式流水)条件下で浸出試験を実施した。試験試料には、キャニスタに充填された実規模模擬ガラス固化体(410mmxH1300mm)を厚さ約230mm程度に輪切り状に切断し、内在するクラック量を測定したものを用いた。浸出条件は、98度C、蒸留水系とし、静的条件では、共存物が無い場合と圧縮ベントナイトを共存させた系での実験を行った。また、動的条件では、共存物が無い状態で、毎日21.6lの浸出液(蒸留水)の交換を行う回分式流水条件下で行った。試験期間は、いずれも90日間とし、浸出後に浸出液、ガラス表面変質層の組成分析等を実施した。その結果、ベントナイトを共存させない系でのガラスサンプルからの主要成分の静的/動的条件における浸出挙動は、従来の小型試料の試験結果や浸出モデルでその傾向を説明できるものであった。ベントナイト共存系の浸出試験で、ベントナイト成分と重複しない溶出成分は、ホウ素のみが検出されたが、その濃度の時間的変化は、圧縮ベントナイト中のホウ素の拡散を考慮してほぼ説明できるものであった。また、内在するクラック表面の走査型電子顕微鏡観察及びニ次イオン質量分析装置による分析の結果、クラック表面の平均浸出速度は、いずれの浸出条件においても外表面部の浸出速度の約0.6%であった。また、既に前報で報告した実規模ガラス固化体の360日間の浸出試験結果と比較すると、クラック表面の変質層の厚みは同程度であり、90日以降の浸出速度はそれまでの平均浸出速度よりも更に小さいことが示唆された。3つの試験条件において、クラック部の表面変質層は、動的条件 静的条件 ベントナイト共存条件の順に厚く、クラック部の液交換が僅かながらもこの順に大きいことが推察された。観察されたクラック部での浸出抑制現象は、高S(ガラスの表面)/V(溶液の体積)環境におけるSi成分の溶解度による溶出制限効果によって定性的に説明することができた。

A Relation Between Leach Rate of Nuclear Waste Glass and Residual Amount of Sodium on the Glass Surface

上薗 裕史; 馬場 恒孝

JAERI-M 84-220, 23 Pages, 1984/12

JAERI-M-84-220.pdf:0.58MB

模擬廃棄物入りガラス固化体の浸出後のガラス表面に残る元素の量と、浸出液中の元素の量との間の関係について検討した。その結果SEM-EDXで測定したガラス表面に残るNaの量と、浸出液中のNaの量との間の実験的関係が得られた。このことからSEM-EDXで測定したガラス表面に残ったNaの量は、浸出の程度を示す目安になると考えられた。また得られた実験式を用いて、ガラス表面に残ったNaの量から、浸出液中に放出されたNaの量を推定することを試みたところ、ベースガラスとベントナイトの混合粉末を埋戻し材として共存させると、浸出を約100倍抑制するという結果を得た。

瑞浪超深地層研究所における岩盤へのグラウト影響評価技術開発; 既存ボーリングコアを用いた室内分析

弥富 洋介; 石橋 正祐紀; 松井 裕哉; 鵜山 雅夫*; 人見 尚*

no journal, , 

地層処分における処分場建設においては、大量のセメント系材料の使用が想定され、周辺岩盤に影響を与える可能性がある。そのため、セメント系材料が岩盤に与える影響の把握とその分析手法を確立することを目的として、瑞浪超深地層研究所内の深度200m予備ステージ及び深度300m研究アクセス坑道におけるグラウト充填割れ目を含む岩石試料を対象に、偏光顕微鏡, XRF, SEM-EDX, CT-XRD分析を実施した。その結果、岩盤側には方解石の薄い層状の領域が確認されるとともに、グラウト材に接する岩盤側の割れ目において、主にCaの偏在が見られた。また、グラウト材すなわち硬化セメントペースト部分は、炭酸カルシウムを主成分とした硬化物であること、CT-XRDが非破壊で三次元的な鉱物分布を把握できる分析手法として有用であること等が確認できた。一方、母岩である花崗岩中には微量にしか存在しないと考えていたCaが湧水にも含まれていることから、グラウト材から供給されたCaの影響を分離して評価することが現時点で難しいことが分かったため、方解石の沈殿がみられる割れ目が選択的な水みちになっているメカニズムを特定した上で、分析試料の採取と分析および地質環境の情報との比較・評価を行うことが、セメントによる岩盤変質のメカニズムの検討における今後の課題と考えられる。

福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水の核種分析,4; SEM-EDXおよびアルファトラック法による核種を含有する微粒子の検出

蓬田 匠; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 駒 義和; 今野 勝弘*

no journal, , 

2号機トーラス室の滞留水には、燃料由来と考えられる核種が含まれていることが、ICP-MS及び線スペクトロメトリの分析結果から明らかになっている。これらの核種の存在形態を知るために、燃料主成分であるUと、他の核種(Pu, Am, Cm等)に大別し、走査型電子顕微鏡-X線検出(SEM-EDX)およびアルファトラック法により、核種含有粒子の検出を試みた。最深部滞留水から回収した微粒子状固形分の一部をカーボンテープ上に薄く塗布して観察試料とした。SEM-EDXによる観察の結果、Uを含有するサブmから数mサイズの粒子を複数同定できた。これらの粒子はZrなどの燃料被覆管や構造材に由来する元素を含んでおり、微粒子化した燃料デブリの可能性を示唆する。アルファトラック分析により同定した核種含有粒子は、粒径数10mから数100mのサイズであり、SEM-EDXにより元素分析したところ、鉄を主成分としていた。核種の物質量は極わずかであることが示唆され、Pu, Am, Cm等が鉄粒子上に付着する形態で存在すると考えられる。このことから、Uと他の核種の存在形態は異なることが明らかになった。

福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水の核種を含有する微粒子の検出と分析

蓬田 匠; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 駒 義和; 今野 勝弘*

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)廃炉作業の一環として、原子炉建屋に存在する滞留水の処理が進められている。原子炉建屋の滞留水からは、下流側の建屋の滞留水と比較して、より高い濃度の核種が検出された。今後、原子炉建屋の滞留水の処理を進めるにあたり、核種を効果的に除去する技術を検討する必要がある。その検討の前提となる核種の存在状態の把握を目的に、2号機トーラス室の滞留水に含まれる粒子状核種に焦点を当て、その粒子サイズや化学形態等の分析・調査を行った。SEM-EDXやトラック法を用いて核種を多く含む粒子を検出した結果、Uは数百nmから数m程度の粒子状で、その他の核種(Pu, Am, Cm)は鉄酸化物粒子上に多く分布することを明らかにした。